1957. gadā LZA Fizikas institūtā nodibināja Teorētiskās fizikas laboratoriju (vadītājs Viktors Veldre), kas pētīja elektronu un atomu sadursmes, kodolfiziku, magnetohidrodinamiku un cietvielu fiziku. Savukārt 1967. gadā uz LVU Eksperimentālās fizikas katedras bāzes izveidoja Spektroskopijas problēmu laboratoriju (vadītāja E. Krauliņa), kas nodarbojās ar dažādu elementāro sadursmju un fotoprocesu pētījumiem vielas gāzveida fāzē, eksperimentos izmantojot modernās spektroskopijas metodes un lāzerus. Izvēršot savu pētniecisko darbību, Spektroskopijas problēmu laboratoriju pilnībā aizņēma Vecrīgas ēku Šķūņu ielā 4.
1994. gadā pēc prof. Māra Jansona iniciatīvas Teorētiskās fizikas laboratorija un Spektroskopijas problēmu laboratorija apvienojās jaunā struktūrā LU Fizikas un matemātikas fakultātes paspārnē – Atomfizikas un spektroskopijas institūtā, kurā sekmīgi turpinājās gan teorētiskie un eksperimentālie atomu-molekulu sistēmu pētījumi, gan arī lietišķie pētījumi ar optiku saistītās nozarēs (augstfrekvences bezelektrodu lampu, optisko šķiedru un optoelektronisko ierīču izstrāde, optisko metožu pielietojumi medicīnā u.c.).
Nozīmīgs notikums institūta vēsturē bija 2002. gadā saņemtais Eiropas Komisijas atbalsts 5. Ietvarprogrammas ekselences centra projektam nanofizikas fundamentālo pētījumu un pielietojumu jomā.
ASI desmitgades veikumu krājums
2010. gadā izveidoja Latvijas Universitātes Astronomijas, Atomfizikas un Spektroskopijas un Ģeodēzijas un Ģeoinformātikas institūtu asociāciju “FOTONIKA-LV”.
Direktori/-es
- Māris Jansons (1994—1997) - ASI dibinātājs
- Mārcis Auziņš (1998–2003)
- Jānis Spīgulis (2004–2012)
- Aigars Ekers (2012–2014)
- Inga Šīrante (2017 - pašreizējs)